1月17日，《美国化学会》（Journal of the American Chemical Society）发表了周强辉团队在Catellani反应领域的重要进展，论文题为 “Secondary Alkylation of Arenes via the Borono-Catellani Strategy”（基于Borono-Catellani策略的芳烃仲烷基化反应），展示了一种创新的化学合成方法，为α-芳基羰基衍生物的制备提供了高效途径。

武汉大学为该论文唯一署名单位，周强辉教授为通讯作者，化学与分子科学学院2021级博士研究生彭海云为论文第一作者，论文的合作者包括武汉大学化学与分子科学学院研究生王丹丹、朱泽文、付雪鹏、刘畅和叶金祥博士、刘泽水博士以及程鸿刚副教授、丛恒将副教授。

α-芳基羰基衍生物在医药领域具有极高价值，例如氟比洛芬、菲诺洛芬和萘普生等分别在镇痛、抗风湿和抗痛风等方面发挥重要作用。目前报道的方法功能单一，产物多样性有限且通常需要特殊官能化的底物和苛刻的反应条件，这一定程度限制了应用范围。因此，随着对新型药物需求的增加，开发高效合成 α-芳基羰基衍生物的新方法迫在眉睫。

在此背景下，周强辉团队在钯/降冰片烯（Pd/NBE）协同催化领域耕耘多年，提出了基于Borono-Catellani 型芳烃仲烷基化反应的模块化平台技术。该反应展示了广泛底物适用范围、温和反应条件以及对良好的各类官能团耐受性。值得一提的是，受到Evans手性辅助基的经典不对称烷基化策略的启发，成功实现了基于动态动力学不对称转化（DyKAT）的Borono-Catellani不对称仲烷基化反应。所生成的手性产物获得了优异的非对映选择性（d.r.>20:1），能便捷地转化为多种对映体富集的仲烷基化手性芳烃。在探索反应机制方面，团队通过深入的机理研究和DFT计算，揭示了Borono-Catellani仲烷基化反应中关键的立体保持氧化加成步骤，清晰地解释了 DyKAT反应立体选择性的起源。

该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金的经费支持。武汉大学科研公共服务平台、武汉大学化学与分子科学学院大型仪器共享平台、武汉大学超算中心为此工作的开展提供了有力的支持。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15956